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新萄京集团3522cc在二硫化钼析氢催化剂研究中取得新进展
发布时间: 2022-11-14 09:24 | 【 【打印】【关闭】

  六方结构的二硫化钼(2H-MoS2)因其低成本、高活性被认为是极具应用前景的非贵金属基析氢反应(HER)催化剂。理论计算和实验研究表明,2H-MoS2HER活性主要归因于费米能级附近可用于调节氢吸附强度的活性电子态。由于惰性基面和有限的Mo/S端边缘位置,本征2H-MoS2缺乏足够的活性电子态,限制了整体催化性能。虽然采用了如异质原子掺杂、缺陷工程、相变和畴边界构建等若干种激活和优化策略来调节活性电子态,但其电催化性能仍然不能与铂等贵金属相媲美。如何设计更有效的优化策略来最大化MoS2活性中心和调节活性电子状态,对于进一步提升MoS2电催化析氢性能至关重要。 

  近日,新萄京集团3522cc先进材料与新能源应用团队和计算电化学与材料设计团队共同合作研究发现,窄带隙半导体(Eg = 0.65 eV)的亚稳态三方1T'''-MoS2晶体结构中丰富的Mo-Mo金属键可作为电子库,调节费米能级附近的电子态,调控氢的吸附/解吸过程,优化HER活性。该团队提出了一种电荷自调节的新概念,通过引入硫空位调控1T'''-MoS2费米面附近的活性电子态。为了验证电荷自调节效应,该团队通过拓扑化学反应和化学蚀刻合成了富含硫空位的缺陷态三方1T'''-MoS2晶体(1T'''-MoS2-VS)。硫空位引入导致的悬挂键激活了Mo-Mo键;活化的Mo-Mo键通过电荷自调节效应调控了活性电子态,增强了硫和氢原子之间的相互作用,促进了质子吸附及HER活性。最优的1T'''-MoS2-VS10 mA cm-2电流密度的过电势和塔菲尔斜率(158 mV74.5 mV dec-1),远远优于有硫空位的2H-MoS22H-MoS2-VS: 369 mV137 mV dec-1)。 该项研究表明层状过渡金属硫属化物中固有的金属-金属键能够调节活性电子态,从而实现高效的电催化析氢。 

  相关成果以“Charge self-regulation in 1T'''-MoS2 structure with rich S vacancies for enhanced hydrogen evolution activity”为题发表于Nature Communications期刊。新萄京集团3522cc郭晓伟博士、宋二红副研究员和赵伟副研究员为论文共同第一作者。新萄京集团3522cc刘建军研究员、黄富强研究员为论文通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、上海市科委等项目的资助和支持。 

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-33636-8. 

电荷自调节效应调控活性电子态的示意图

1T'''-MoS2-VS的结构表征

1T'''-MoS2-VSHER性能

1T'''-MoS2、1T'''-MoS2-V1V1:硫空位)中多个活性位点的氢吸附自由能ΔGH和电子结构计算,以及ΔGH、过电势和电化学活性比表面积与硫空位浓度的关系 

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