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中国科大在钙钛矿光伏深能级缺陷研究中取得新进展
发布时间: 2022-11-22 10:17 | 【 【打印】【关闭】

  日前,中国科学技术大学徐集贤教授团队与武晓君教授团队、科院苏州纳米所陈琪研究员、蔺洪振研究员团队合作,通过实验测试和理论计算的相互映证,揭示钙钛矿/高分子界面多种模式的相互作用,以及这些作用与深能级缺陷钝化的对应关系,为大幅提高器件效率以及进一步开发广谱类钝化策略提供重要参考。相关成果以“Correlatingthe perovskite/polymer multi-mode reactions with deep-level traps in perovskite solar cells”为题于11月4日发表在学术期刊《Joule》上。

  近年来,金属卤化物钙钛矿太阳能材料逐渐完善,很有希望成为下一代薄膜光伏技术。在钙钛矿前驱体溶液转变成多晶薄膜的快速过程中,很容易形成高缺陷浓度(~10^15/立方厘米),这其中少数载流子的深能级缺陷会造成严重的界面复合损失。因此,深能级缺陷的精准钝化,是推进钙钛矿太阳能电池逼近Shockley–Queisser理论极限的中心研究问题之一。另外,针对钙钛矿组分多样以及缺陷类型多样的复杂情况,探索有较广适用性的钝化策略很具挑战。相对传统小分子钝化剂,高分子钝化一般更具热稳定性,而且在官能团以及分子构型上具有更高复杂性和设计自由,成为广谱类钝化的研究重点之一。这里面还存在诸多问题需要回答。例如,一种官能团与钙钛矿表界面是否只有一种相互作用模式?而这些相互作用能否精准抑制少数载流子深能级缺陷而不是浅能级缺陷或者多子缺陷?

  针对以上问题,研究团队以聚乙烯亚胺(PEI)聚合物及其衍生物作为模型研究对象,发现了高密度胺基集团与钙钛矿表面的多模式作用机制。通过高灵敏XPS、深度分辨XPS测试以及和频光谱技术等表面敏感表征测试,发现和确认了钙钛矿/PEI界面的原位胺基质子化反应(图A-D)。这种原位的表面化学反应,不同于传统认为的钙钛矿/PEI界面胺基物理吸附和金属螯合模式,扩展了认识,共同组成了单一官能团与钙钛矿复杂表面的多模式相互作用。 进一步的,研究团队结合深能级缺陷瞬态谱技术(DLTS)和密度泛函理论技术(DFT)等方法细致研究这些作用模式与不同缺陷的对应关联(图E-H),考察其对缺陷类型、深度、浓度、捕获截面等性质的影响,发现原位质子化模式能够有效钝化钙钛矿少数载流子深能级缺陷,而离位质子化没有这种效应。同时,传统物理吸附模式、金属螯合模式的这种缺陷钝化效应较弱或者更倾向钝化多子缺陷。另外,研究团队比较了链状、支状、支状部分醇化等不同构型PEI的钝化效果和器件伏安特性,进一步指明了官能团与构型的协同效应(图I-J)。以上结果说明为了提高钝化适用性,除了增加官能团种类的常规思路外,单官能团的多模式钝化效应也值得探索。

  在反式钙钛矿器件结构(p-i-n结构)中,这种技术在1.65eV、1.55eV等不同带隙钙钛矿太阳能器件上均取得了显著的提升效果。这种适用性有利于其在晶硅/钙钛矿叠层、钙钛矿/钙钛矿叠层等多种叠层电池中的应用。器件可以在1000小时以上的最大功率点追踪和85度加热老化等加速寿命测试中没有表现出明显的衰退。其中,1.55eV太阳电池实现了24.3%的光电转换效率(图K),是反式钙钛矿器件已报告的最高效率之一。

   

  图.(A, B)钙钛矿/PEI原位反应示意;(C)N原子的XPS信号;(D)表面和频信号;(E,F)深能级缺陷瞬态谱DLTS测试结果;(G,H)密度泛函理论(DFT)计算的少数载流子缺陷钝化;(I,J)不同构型PEI的器件效果;(K)1.55eV反式p-i-n器件性能提高

  中国科学技术大学化学与材料科学学院博士生朱正洁,毛凯天,以及微尺度物质科学国家研究中心博士后张凯为论文共同第一作者。中国科学技术大学徐集贤教授为通讯作者。此项工作得到国家自然科学基金、国家科技部、中国科学院、合肥综合性国家科学中心能源研究院、中国福建能源器件科学与技术创新实验室(21C-LAB)的基金支持。徐集贤教授致谢国家同步辐射实验室和腾讯基金会科学探索奖的支持。

  文章链接:https://authors.elsevier.com/a/1g1Nc925JEJyIj

  DOI: 10.1016/j.joule.2022.10.007

  文章来源:中国科学技术大学、科学网

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